经过长时间的休整，治疗眼伤的濑文焚流（加濑亮 饰）终于随着当麻（户田惠梨香 饰）重返阔别已久的未详，只是此时来自公安部公安五课的市柳（でんでん 饰）和吉川（北村一辉 饰）握得实权，令濑文等人颇为气闷。与此同时，在市井算命的觉被一掌握瞬间移动能力的黑衣男子射杀，同时遇害的还有觉的保镖以及几名无辜市民。父母双双遇害而作为幸存者并且目击了黑衣人真实容颜的少女久远望（谷村美月 饰）便成为对方追杀的目标。为了保卫小望，未详同仁通力合作，并继续追索黑衣人的真面目以及其背后的阴谋。在此期间，当麻也展示了其不为人知的SPEC。一场斗智斗勇的战斗拉开了序幕…爱情是两个人的事，但分手却只需要一个人说出口。